基于量子力學(xué)的原子層級(jí)模擬計(jì)算是材料學(xué)中一種直觀有效且常用的研究方法，它可以研究材料的空間原子結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)，以及由此帶來(lái)的各種宏觀物理、化學(xué)性質(zhì)。長(zhǎng)期以來(lái)，材料計(jì)算模擬的發(fā)展受到計(jì)算尺度的嚴(yán)重制約，例如描述理想周期結(jié)構(gòu)、完美晶格的密度泛函理論僅可求解百原子量級(jí)的體系。
然而真實(shí)的材料體系是不完美并且非常復(fù)雜的，材料中存在缺陷、晶疇界、表界面、非晶無(wú)序等結(jié)構(gòu)特征，處于非平衡態(tài)的材料體系同時(shí)具有動(dòng)力學(xué)演化行為，這些復(fù)雜體系的特征行為體現(xiàn)在更大的時(shí)間和空間尺度，因此需要大尺度的模擬計(jì)算才能描述。基于傳統(tǒng)物理“規(guī)則驅(qū)動(dòng)”的計(jì)算技術(shù)已難以從理論框架突破尺度限制。
針對(duì)這一問(wèn)題，中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所柔性磁電功能材料與器件團(tuán)隊(duì)利用并發(fā)展了AI+材料計(jì)算模擬方法。基于“數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)”的AI是從數(shù)據(jù)和觀測(cè)值出發(fā)，尋找數(shù)據(jù)之間的特征和關(guān)系，從而發(fā)現(xiàn)一些定理和規(guī)律。AI與科學(xué)的結(jié)合帶來(lái)了新的科研范式，給材料計(jì)算模擬帶來(lái)全新的思路和視角。Deep-Potential(DP)是一種具有代表性的AI技術(shù)，它運(yùn)用深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)技術(shù)，采用大量小原胞(數(shù)十個(gè)原子)的密度泛函理論計(jì)算數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集，訓(xùn)練完成的網(wǎng)絡(luò)可以高效準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)出大原胞(最高可計(jì)算百萬(wàn)個(gè)原子)的總能以及原子受力，從而實(shí)現(xiàn)大時(shí)間空間尺度(微米/納秒)的動(dòng)力學(xué)模擬。
鐘志誠(chéng)研究員帶領(lǐng)研究小組近期開(kāi)展了一系列DP相關(guān)的研究：1)通過(guò)研究SrTiO3的結(jié)構(gòu)相變，發(fā)現(xiàn)了DP模型具有超高精度，與密度泛函理論計(jì)算得到的能量誤差可達(dá)到meV/atom以內(nèi)[Phys. Rev. B 105,064104(2022)]；結(jié)合DP勢(shì)函數(shù)和位錯(cuò)解析理論，在大尺度下準(zhǔn)確描述Cu的位錯(cuò)芯結(jié)構(gòu)以及位錯(cuò)間的長(zhǎng)程彈性相互作用[Comput. Mater. Sci. 218，111941 (2023)]。上述兩個(gè)工作證實(shí)了DP在大尺度下的高精度以及描述位錯(cuò)等復(fù)雜結(jié)構(gòu)的有效性。2)利用DP，解釋了ZrW2O8的負(fù)熱膨脹現(xiàn)象以及壓力誘導(dǎo)的非晶現(xiàn)象[Phys. Rev. B 106, 174101 (2022)]，該工作表明DP勢(shì)函數(shù)能夠有效描述復(fù)雜動(dòng)力學(xué)行為以及非晶無(wú)序結(jié)構(gòu)。3)晶格量子效應(yīng)對(duì)熱力學(xué)等性質(zhì)的求解至關(guān)重要，而卻往往因?yàn)槠漭^高的計(jì)算成本在模擬計(jì)算中往往被忽略。團(tuán)隊(duì)以SrTiO3的量子順電現(xiàn)象為例，提出了結(jié)合DP+QTB高效地研究材料中的晶格量子效應(yīng)方案[Phys. Rev. B 106, 224102 (2022)]。
以上工作為未來(lái)材料計(jì)算模擬研究提供了全新范式，為復(fù)雜材料體系的高精度大尺度模擬提供了具體思路。此外，結(jié)合AI+材料計(jì)算模擬進(jìn)行大尺度及復(fù)雜效應(yīng)的計(jì)算，有望解決一系列復(fù)雜材料體系中的微觀機(jī)制、宏觀性能等問(wèn)題。例如多元體系中的高熵合金、固液界面；機(jī)制復(fù)雜的摩擦、張力、非晶、表面重構(gòu)；化學(xué)反應(yīng)的表面吸附、催化、燃燒等問(wèn)題。
以上工作參與者包括中科院寧波材料所博士后何日、鄧?guó)P麟，博士研究生吳宏宇，合作者包括南京大學(xué)物理學(xué)院盧毅教授，西湖大學(xué)理學(xué)院劉仕教授，深勢(shì)科技首席科學(xué)家張林峰博士。以上工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2021YFA0718900和2022YFA1403000)、國(guó)家自然科學(xué)基金(11974365和12204496)、中國(guó)科學(xué)院前沿科學(xué)重點(diǎn)研究計(jì)劃(ZDBS-LY-SLH008)以及王寬誠(chéng)教育基金(GJTD-2020-11)的支持。
圖1 (a) 通過(guò)密度泛函理論所計(jì)算的大量空間構(gòu)型(約百原子級(jí)別)的能量和力；(b)DP訓(xùn)練所得的深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)；(c)和(d)訓(xùn)練好的深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)能應(yīng)用于預(yù)測(cè)超胞(約百萬(wàn)原子級(jí)別)的能量和受力，其精度和密度泛函理論一致
圖2 課題組近期各工作。左上：DP勢(shì)函數(shù)的精度展示；右上：DP方法描述位錯(cuò)間對(duì)數(shù)形式的長(zhǎng)程彈性相互作用；左下：ZrW2O8的壓力誘導(dǎo)非晶現(xiàn)象；右下：DP+QTB預(yù)測(cè)的SrTiO3結(jié)構(gòu)相變
(磁材實(shí)驗(yàn)室 吳宏宇、何日)
