近日，大連化學(xué)物理研究所化學(xué)動(dòng)力學(xué)研究室光電材料動(dòng)力學(xué)研究組(1121組)吳凱豐研究員與杜駿研究員團(tuán)隊(duì)在膠體量子點(diǎn)多激子動(dòng)力學(xué)與光增益研究中取得新進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)與美國洛斯阿拉莫斯國家實(shí)驗(yàn)室Victor Klimov團(tuán)隊(duì)合作，開發(fā)了體積緊湊的“俄歇抑制”型膠體量子點(diǎn)，在量子點(diǎn)溶液中觀測到了準(zhǔn)連續(xù)光泵浦下的放大自發(fā)輻射現(xiàn)象。
 

　　膠體量子點(diǎn)是一種溶液中制備生長的半導(dǎo)體納米晶體。它具有成本低廉、發(fā)光效率高、發(fā)光波長連續(xù)可調(diào)、吸收截面大等特點(diǎn)，本應(yīng)是一種理想的液體激光增益介質(zhì)，有望取代常用的有機(jī)染料分子。然而，膠體量子點(diǎn)帶邊存在至少二重的能級(jí)簡并，需要被激發(fā)至雙激子態(tài)或更高階的多激子態(tài)才能實(shí)現(xiàn)粒子數(shù)反轉(zhuǎn)。由于多激子態(tài)會(huì)發(fā)生超快的非輻射俄歇復(fù)合過程，使得一般量子點(diǎn)的光增益壽命被限制在皮秒量級(jí)。2000年，國際上報(bào)道了量子點(diǎn)薄膜中的放大自發(fā)輻射現(xiàn)象，薄膜中的高堆積密度有利于縮短光學(xué)放大的建立時(shí)間，能夠在皮秒級(jí)別的光增益衰退之前實(shí)現(xiàn)自發(fā)輻射的光學(xué)放大。自此之后的二十幾年內(nèi)，研究人員都遵循這一研究范式，致力于研發(fā)基于量子點(diǎn)薄膜的激光體系，而在量子點(diǎn)密度較低的液體介質(zhì)中實(shí)現(xiàn)放大自發(fā)輻射以及激光則鮮有報(bào)道。
 

　　吳凱豐團(tuán)隊(duì)一直致力于量子點(diǎn)的超快光物理及其光增益機(jī)制的研究，近期實(shí)現(xiàn)了量子點(diǎn)中電聲耦合誘導(dǎo)的亞單激子光增益(J. Am. Chem. Soc.，2023)。在本工作中，研究團(tuán)隊(duì)打破20年來的研究范式，重新審視了量子點(diǎn)的液體光增益機(jī)制。團(tuán)隊(duì)巧妙設(shè)計(jì)合成了體積緊湊的核殼結(jié)構(gòu)量子點(diǎn)，該類量子點(diǎn)具有組分漸變的合金化結(jié)構(gòu)，其平緩的限域勢壘有助于抑制非輻射俄歇復(fù)合。該策略將量子點(diǎn)的雙激子壽命從常規(guī)的皮秒量級(jí)延長到了納秒量級(jí)，從而使雙激子增益壽命也達(dá)到了近納秒的量級(jí)。在此基礎(chǔ)上，基于膠體穩(wěn)定的量子點(diǎn)溶液即可實(shí)現(xiàn)光泵浦的放大自發(fā)輻射。
 

　　研究發(fā)現(xiàn)，該量子點(diǎn)增益體系表現(xiàn)出超強(qiáng)的光穩(wěn)定性以及可放大合成的特性，尤其重要的是，可以在7納秒的固體激光泵浦下實(shí)現(xiàn)準(zhǔn)連續(xù)的放大自發(fā)輻射。由于放大自發(fā)輻射是激光輸出的“前驅(qū)體”，該工作有望為未來在諧振腔內(nèi)實(shí)現(xiàn)基于量子點(diǎn)液體的激光輸出奠定基礎(chǔ)。
 

　　該成果以“Two-Color Amplified Spontaneous Emission from Auger-Suppressed Quantum Dots in Liquids”為題，于近日發(fā)表在《先進(jìn)材料》(Advanced Materials)上。上述工作得到國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院穩(wěn)定支持基礎(chǔ)研究領(lǐng)域青年團(tuán)隊(duì)計(jì)劃、我所創(chuàng)新基金、新基石科學(xué)基金會(huì)科學(xué)探索獎(jiǎng)等項(xiàng)目的資助。(文/圖 李學(xué)楊、杜駿)