近日，合肥工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院從懷萍教授研究團(tuán)隊(duì)在高強(qiáng)韌仿生多級(jí)纖維取向結(jié)構(gòu)異質(zhì)芯-鞘水凝膠材料領(lǐng)域取得新研究進(jìn)展。相關(guān)研究成果以“Hierarchically aligned heterogeneous core-sheath hydrogels”為題發(fā)表在國(guó)際著名學(xué)術(shù)期刊《Nature Communications》上。我校為第一通訊單位，論文第一作者為化學(xué)與化工學(xué)院博士生徐照，通訊作者是從懷萍教授和俞書宏院士。
 

　　強(qiáng)度、剛度與韌性的沖突是存在于堅(jiān)韌材料設(shè)計(jì)過程中難以克服的障礙。天然材料能將這些力學(xué)性能集于一身主要受益于其精細(xì)的多級(jí)取向結(jié)構(gòu)和異質(zhì)結(jié)構(gòu)。然而，在凝膠材料中設(shè)計(jì)復(fù)雜多級(jí)異質(zhì)結(jié)構(gòu)和梯度界面以集成多種本征沖突的機(jī)械性能具有極大挑戰(zhàn)性。研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種程序化組裝協(xié)同鹽析策略，在聚乙烯醇/纖維素納米纖維復(fù)合凝膠中同時(shí)引入多級(jí)取向結(jié)構(gòu)和梯度結(jié)晶交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，制備了兼具高強(qiáng)度和高韌性的多級(jí)取向結(jié)構(gòu)異質(zhì)芯-鞘水凝膠(HHPC)。特殊異質(zhì)結(jié)構(gòu)的形成來源于凝膠表面到內(nèi)部的離子滲透梯度誘導(dǎo)的梯度結(jié)晶，芯-鞘梯度界面有效抑制了軟硬相界面性能不匹配導(dǎo)致的應(yīng)力集中。
 

圖1：仿生多級(jí)取向結(jié)構(gòu)異質(zhì)水凝膠的構(gòu)建
 

　　研究團(tuán)隊(duì)通過對(duì)持續(xù)拉伸過程中多尺度結(jié)構(gòu)演變的原位表征和深入分析，闡明了HHPC凝膠的強(qiáng)韌化機(jī)制。鞘層在拉伸過程中結(jié)晶域的不斷熔融-重構(gòu)有效耗散能量，提供了HHPC凝膠超越已報(bào)道堅(jiān)韌水凝膠一個(gè)數(shù)量級(jí)的韌性(1031MJ?m-3)，高度取向結(jié)構(gòu)和應(yīng)變誘導(dǎo)結(jié)晶提供了超高強(qiáng)度(55.3 MPa)。芯層在大應(yīng)變下其多級(jí)取向結(jié)構(gòu)通過逐級(jí)斷裂-滑移機(jī)制耗散能量并通過裂紋橋連和偏轉(zhuǎn)機(jī)制有效抑制裂紋擴(kuò)展，提供了優(yōu)越的斷裂能(552.7 kJ?m-2)。在應(yīng)變?yōu)?000%的加載-卸載循環(huán)過程中，表現(xiàn)出超高的耗散能量(396.3 MJ·m-3)和耗散率(92.4%)。
 

圖2：HHPC水凝膠機(jī)械性能及強(qiáng)韌化機(jī)制
 

　　得益于聚合物鏈高結(jié)晶度和高度有序化結(jié)構(gòu)，研究團(tuán)隊(duì)還通過發(fā)展氫鍵競(jìng)爭(zhēng)網(wǎng)絡(luò)重構(gòu)策略和表面活化策略實(shí)現(xiàn)了塑性變形HHPC凝膠的穩(wěn)定再生和快速粘附。結(jié)晶度和取向度的提高賦予再生凝膠更高的強(qiáng)度(80.2 MPa)和韌性(1898 MJ·m-3)，提升了韌性水凝膠的可持續(xù)性和經(jīng)濟(jì)性。
 

　　該項(xiàng)研究工作通過構(gòu)建高精度多級(jí)纖維取向異質(zhì)仿生結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了水凝膠材料強(qiáng)度和韌性的平衡，為解決工程材料中機(jī)械性能沖突的關(guān)鍵科學(xué)問題提供了仿生新途徑。
 

　　該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中央高校優(yōu)秀青年團(tuán)隊(duì)等項(xiàng)目的資助。