廈門大學化學化工學院彭麗副教授/李軍教授團隊與中科大江海龍教授合作在二維共價有機框架(COFs)孔道保護方面取得重要進展，相關研究成果以“Synthesis of high quality two dimensional covalent organic frameworks through a self-sacrificing guest strategy”為題，在線發(fā)表于Nature Communications。
 

 

　　COFs的結晶性與結構完整性是揭示其構效關系及推進實際應用轉化的關鍵基礎。目前二維COFs的研究主要聚焦于拓撲工程、新型連接化學、共價鍵動態(tài)行為解析以及可控合成策略開發(fā)等領域。值得注意的是，在材料活化過程中普遍存在的結構損傷現(xiàn)象往往導致不可逆的結構破壞，這對材料本征性能表征與實際應用產(chǎn)生顯著干擾，然而相關損傷機制的系統(tǒng)研究較為匱乏。因此，發(fā)展溫和高效且具有普適性的方法以實現(xiàn)高質量COFs的可控制備已成為該領域亟待突破的重要課題。
 

　　針對上述情況，研究團隊將一種創(chuàng)新的自犧牲客體策略用于二維COFs的孔道保護，通過鹽客體填充二維COFs的孔隙，以制備出高質量的SG-COFs。在活化過程中，這些鹽客體可以有效維持COF骨架的結構剛性，顯著抑制了活化中結晶度衰減與孔隙率下降的問題。同時，鹽客體在熱活化過程中發(fā)生原位分解，產(chǎn)生的氣體副產(chǎn)物可自發(fā)排出體系并適合回收利用，這不僅避免了客體分子殘留對孔道的阻塞，更確保了產(chǎn)物的高純度--最終獲得的COFs材料不存在客體分子污染，其BET比表面積較常規(guī)方法可提升約15倍。該方法可以拓展到一系列由不同連接基團構成的十六種二維COF材料，為常壓下實現(xiàn)高質量COFs的批量生產(chǎn)提供了可行性。此外，這些SG-COFs在去除復雜水體系中的全氟和多氟烷基化合物(PFAS)方面，表現(xiàn)出了顯著提升的功能特性。
 

　　該研究工作在化學化工學院彭麗副教授、李軍教授，能源學院楊述良教授和中科大江海龍教授的共同指導下完成。2021級博士生薛天威為文章的第一作者，并得到課題組其他老師和研究生的幫助。研究工作得到國家自然科學基金(22373080、22078274)、福建省自然科學基金(2022J05009)和中央高校基本科研業(yè)務費(20720240054)等項目資助。