直接回收技術(shù)被認(rèn)為是解決廢舊鋰離子電池環(huán)境污染與資源浪費(fèi)問(wèn)題的有效途徑。然而，傳統(tǒng)熔融鹽回收方法主要依賴于緩慢的熱驅(qū)動(dòng)過(guò)程來(lái)實(shí)現(xiàn)鋰離子的傳輸，導(dǎo)致表面預(yù)鋰化效率較低，從而限制了失效正極材料的修復(fù)效果。在高溫處理過(guò)程中，若預(yù)鋰化不足，材料內(nèi)部可能發(fā)生不利的相變，這些相變進(jìn)一步阻礙了鋰空位的有效修復(fù)。即便隨后經(jīng)過(guò)高溫煅燒和鋰離子濃度梯度補(bǔ)充，修復(fù)后的正極材料電化學(xué)性能依然難以達(dá)到理想水平。因此，優(yōu)化廢舊正極材料的表面預(yù)鋰化過(guò)程，提升其修復(fù)與再生效果，對(duì)于實(shí)現(xiàn)鋰電池回收利用的可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。
 

傳統(tǒng)熔融鹽熱驅(qū)動(dòng)下緩慢Li+傳輸與基于Li?準(zhǔn)Grotthuss拓?fù)浠瘜W(xué)傳輸對(duì)失效正極修復(fù)效果示意圖

 

　　針對(duì)傳統(tǒng)熔融鹽回收方法中存在的預(yù)鋰化效率低、正極材料再生效果受限等問(wèn)題，近日，西安交通大學(xué)郗凱教授、丁書(shū)江教授、唐偉教授和賈凱助理教授團(tuán)隊(duì)，聯(lián)合清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院周光敏副教授，提出了一種基于Li?準(zhǔn)Grotthuss拓?fù)浠瘜W(xué)傳輸機(jī)制的高效失效正極材料再生策略。研究團(tuán)隊(duì)在傳統(tǒng)熔融鹽體系中引入了含有苯甲酸鋰的特殊分子結(jié)構(gòu)，使原本依賴熱驅(qū)動(dòng)、無(wú)序擴(kuò)散的Li?傳輸，轉(zhuǎn)變?yōu)闇?zhǔn)Grotthuss型拓?fù)浠瘜W(xué)傳輸，大幅提升了鋰離子向正極表面的傳輸速率，確保了預(yù)鋰化過(guò)程的高效性與均勻性。這一策略不僅避免了高溫處理過(guò)程中因預(yù)鋰化不足導(dǎo)致的不利相變，更在后續(xù)高溫退火階段有效修復(fù)并重構(gòu)了失效正極材料的結(jié)構(gòu)。得益于Li?準(zhǔn)Grotthuss拓?fù)浠瘜W(xué)傳輸機(jī)制，再生后的正極材料表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，其電化學(xué)性能可與商業(yè)化正極材料相媲美。該研究成果以《Li?的準(zhǔn)Grotthuss拓?fù)浠瘜W(xué)傳輸實(shí)現(xiàn)鋰離子電池失效正極的直接再生》(Li? Quasi-Grotthuss Topochemistry Transport Enables Direct Regeneration of Spent Lithium-Ion Battery Cathodes)為題，發(fā)表在國(guó)際著名期刊《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》(Angewandte Chemie International Edition) 上。
 

　　西安交通大學(xué)碩士研究生賀毓嘉為論文第一作者，郗凱教授、唐偉教授、賈凱助理教授以及清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院周光敏副教授為論文共同通訊作者。本研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、陜西省秦創(chuàng)原創(chuàng)新人才計(jì)劃、西安交通大學(xué)青年優(yōu)秀人才支持計(jì)劃和博士后創(chuàng)新人才支持計(jì)劃等項(xiàng)目的資助。同時(shí)，論文的表征分析工作得到了西安交通大學(xué)分析測(cè)試共享中心和國(guó)家儲(chǔ)能平臺(tái)測(cè)試中心的大力支持。