離子-離子選擇性膜分離技術是全球水-能源聯結領域的關鍵挑戰。這種膜對離子的選擇性分離性能主要源于膜表面電荷及膜孔納米限域結構的協同作用。然而，膜電荷對相似離子的選擇性遷移行為的微觀作用機制尚不明晰，且納米膜孔內限域作用對離子選擇性跨膜遷移的影響機制也有待深入探索。闡明膜結構與電荷介導下的膜離子選擇性機制，系統識別納米膜孔限域結構的關鍵要素，厘清其對離子選擇性跨膜傳輸性能之間的構效關系，對發展高性能離子選擇性膜材料和膜技術具有重要指導意義。
圍繞亞納米孔膜結構和電荷對一價離子選擇性跨膜傳輸微觀影響機制不明這一難題，課題組與以色列理工學院Razi Epsztein教授及美國范德堡大學林士弘教授合作，通過對膜表面電荷密度的精準調控，深入解析納米多孔膜中多種一價金屬陽離子跨膜遷移行為，首次定量揭示了膜表面靜電效應對遷移反離子(陰離子)脫水吸附的促進作用，從而通過阻礙其分配而影響鹽的整體跨膜傳輸；研究還證實低水合能離子更傾向于在高表面電荷影響下脫水，并顯著影響其選擇性過孔遷移。相關研究成果以“Electrostatic-driven dehydration of ions in nanoporous membranes”為題于近日發表于Science Advances(DOI: 10.1126/sciadv.adv0174)。
圖1. 膜表面強靜電效應介導一價陽離子脫水及其跨膜遷移機制
針對納米限域結構影響膜離子選擇性的機制不清的問題，課題組圍繞離子選擇性膜分離相關研究，系統歸納了亞納米孔膜材料中納米限域結構特征及其離子特異性跨膜傳輸過程，闡明了限域孔道結構對不同離子的選擇性跨膜傳輸機制，展望了離子選擇性分離膜領域未來所面臨的研究挑戰與發展方向。相關研究成果以封面論文發表于ACS Nano(Ion–Ion Selectivity of Synthetic Membranes with Confined Nanostructures, DOI: 10.1021/acsnano.4c00540)。
圖2. 亞納米孔膜材料中限域孔道結構對不同離子的選擇性跨膜傳輸機制
論文的第一作者為清華大學聯合培養博士研究生劉鎧瑞，唯一通訊作者為孫猛研究員。研究得到了中國科學院生態環境研究中心曲久輝院士的細心指導。該系列工作由國家自然科學基金(52270043)、國家重點研發計劃政府間國際科技創新合作專項項目(2023YFE0113800)、國家重點研發計劃青年科學家項目(2024YFC3715000)、北京市自然科學基金(8242030)等項目資助。
